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光活化的单离子催化剂可分解二氧化碳

文章作者:www.rhsxc.com发布时间:2020-01-06浏览次数:948

一组科学家发现了一种单点可见光活化催化剂,可将二氧化碳(CO2)转化为“积木”分子,可用于制造有用的化学物质。这一发现开辟了利用太阳光将温室气体转化为碳氢化合物燃料的可能性。

科学家使用美国能源部布鲁克海文国家实验室用户设施国家同步加速器光源II来揭示使用单一钴离子帮助减少能量障碍的有效反应的细节。打破二氧化碳该团队在刚刚发表在“美国化学学会杂志”上的一篇论文中描述了单点催化剂。

将CO转化为更简单的组分 - 一氧化碳(CO)和氧气 - 具有宝贵的实际应用价值。 “通过分解二氧化碳,我们可以一石二鸟 - 从大气中去除二氧化碳,并将块状物转化为燃料,”布鲁克海文实验室和石溪大学共同任命的化学家阿纳托利弗伦说。 Frenkel领导了解新催化剂活性的努力,该催化剂由新罕布什尔大学的物理化学家Gonghu Li生产。

“我们现在有证据表明我们制造了一种单中心催化剂,并且之前的工作没有报道使用单一离子减少太阳能二氧化碳,”弗兰克尔说。

保持二氧化碳键2的分解耗费了大量精力并且耗费了很长时间。因此,李开始开发催化剂以减少能源障碍并加速这一过程。

“问题是这些催化剂在几种可能的催化剂中是否在工业上是有效和实用的?”弗兰克尔说。

破坏CO2键所需的关键组件之一是电子供应。当被称为半导体的材料被光能激活时,可以产生这些电子。光可以“踢出”电子,可以说它们可以用于催化剂的化学反应。阳光可能是这种光的天然来源。但是许多半导体只能通过紫外线激活,紫外线占太阳光谱的不到5%。

“挑战在于找到另一种半导体材料,其中自然阳光的能量将完美匹配以发射电子,”Frenkel说。

科学家还需要将半导体与由自然界丰富的材料制成的催化剂结合起来,而不是像铂这样的稀有贵金属。他们希望催化剂具有足够的选择性,仅能驱动CO2转化为CO。

“我们不想被用来减少二氧化碳等电子2的反应,”弗兰克尔说。

钴离子与碳氮化石(C3N4)结合,碳氮化物是由碳,氮和氢原子组成的半导体,并且选择所有盒子以满足这些要求。

“人们对使用C3N4作为无金属半导体来收集可见光并驱动化学反应非常感兴趣,”Li说。 “C3N4在光照下产生的电子具有足够高的能量来减少二氧化碳。这些电子的寿命通常不足以让它们进入化学反应中使用的半导体表面。在我们的研究中,我们采用了一种共同的有效策略通过使用牺牲电子供体作为催化剂来建立足够的高能电子。这种策略使我们能够专注于减少二氧化碳的催化作用。最后,我们希望用水分子作为电子供应的催化剂?!八钩渌?。

Lee Experiments的博士后研究员Peipei Huang通过简单地将钴离子沉积在由市售尿素制成的C3N4材料上来制造催化剂。随后,该团队与新罕布什尔大学的Christine Caputo和伍斯特理工学院的Ronald Grimm合作,利用各种技术对合成催化剂进行了广泛的研究。

催化剂在可见光照射下起到减少CO 2的作用。

“这种催化剂应该做它应该做的事情 - 打破二氧化碳和一氧化碳使其在可见光下具有很强的选择性,”弗兰克尔说。 “但下一个目标是了解它是如何运作的。如果您能理解它的工作原理,您可以根据这些原则制作新的更好的材料?!?/p>

因此,Frenkel和Li进行了头脑风暴实验,以准确地显示催化剂的结构。结构研究将为科学家提供有关钴原子数量,它们相对于碳和氮原子的位置的信息,科学家可能会调整以试图进一步改善催化剂的其他特性。

他们转向NSLS-II的快速X射线吸收和散射(QAS)光束线以使用X射线吸收光谱。在铅梁科学家Steven Ehrlich的帮助下,Frenkel学生Jiahao Huang获取了数据并分析了光谱。

在该技术中,来自NSLS-II的X射线被样品中的原子吸收然后被喷射。光谱显示了这些电子波如何与周围原子相互作用,类似于湖泊的废墟遇到岩石的方式。

“为了能够进行X射线吸收光谱(XAS),我们需要调整和扫描撞击样品的X射线束的能量,”Ehrlich说。 “每个元素都可以吸收不同能量的X射线,称为吸收边缘。在新的QAS光束线上,我们可以扫描不同元素(如钴)的吸收能量的X射线能量。在这种情况下,我们测量样品吸收的每个X射线能量值的光子数?!?/p>

此外,Frenkel解释说,“每种类型的原子产生不同类型的电子波纹,当被X射线激发时,或被其他波纹击中时,所以X射线吸收光谱告诉你周围原子是什么和有多远,多少钱?!?/p>

分析表明催化剂通过钴的单一离子分解CO 2,所有钴都被氮原子包围。

“没有钴 - 钴对。因此,这证明它们实际上是分散在表面上的单个钴原子,”Frenkel说。

“这些数据还缩小了可能的结构安排,为理论家提供了充分评估和理解反应的信息,”Frenkel补充说。

弗伦克尔表示,尽管该论文中概述的科学尚未应用,但可能性非常高。将来,这种单点催化剂可用于阳光充足的大面积区域,以分解大气中过量的二氧化碳,类似于植物破坏二氧化碳的方式,并重新利用构建块过程中建立的糖光合作用,但科学家可能不会CO块不是制糖,而是用于生成合成燃料或其他有用的化学品。

该研究得到了美国能源部科学办公室和一些国家科学基金会的支持。

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